Температурная зависимость растворимости азота в бриджманите и эволюция емкости азота в нижней мантии

Aug 14, 2023

Научные отчеты, том 13, Номер статьи: 3537 (2023) Цитировать эту статью

788 Доступов

1 Альтметрика

Подробности о метриках

Относительное содержание азота, нормализованное по углеродистым хондритам, в силикатной массе Земли, по-видимому, обеднено по сравнению с другими летучими элементами. В частности, поведение азота в глубоких частях Земли, таких как нижняя мантия, до конца не изучено. В настоящей работе мы экспериментально исследовали температурную зависимость растворимости азота в бриджманите, занимающем 75 мас.% нижней мантии. Температура эксперимента составляла от 1400 до 1700 °С при давлении 28 ГПа в окислительно-восстановительном состоянии, соответствующем мелкой нижней мантии. Максимальная растворимость азота в бриджманите (MgSiO3) увеличивалась с 1,8 ± 0,4 до 5,7 ± 0,8 ppm при повышении температуры от 1400 до 1700 °С. Емкость хранения азота в магниевом бриджманите в текущих температурных условиях составляет 3,4 ПАН (ПАН: масса присутствующего атмосферного азота). Кроме того, растворимость азота бриджманита увеличивается с повышением температуры, в отличие от растворимости азота металлического железа. Таким образом, емкость хранения азота бриджманита может быть больше, чем у металлического железа во время затвердевания океана магмы. Такой «скрытый» резервуар азота, образованный бриджманитом в нижней мантии, возможно, истощил кажущееся соотношение содержания азота в силикатной массе Земли.

Геохимическое поведение азота в недрах Земли остается неясным, хотя на сегодняшний день проведено множество исследований азотного цикла в биосфере1,2,3. Относительные содержания азота, углерода и H2O в BSE (объемная силикатная Земля), нормированные на содержания углистых хондритов, составляют 0,11%, 1,49% и 2,27% соответственно4. BSE, которая, как предполагается, состоит из атмосферы, обедненной мантии и основной мантии, обеднена азотом по сравнению с другими летучими компонентами4. Концентрации 14N, 12C и H2O в составе углистого хондрита, использованные для оценки этих соотношений содержания, составили 1,09 · 10–4 моль/г, 2,94 · 10–3 моль/г и 6,60 · 10–3 моль/г соответственно5. ,6. Этот явно истощенный азот называется «недостающим» азотом или «потерянным» азотом4,7,8. Содержание азота в ГЭК оценивали по соотношению Ar/N2. Однако Зеркле и Михаил9 утверждали, что оценка содержания азота в ГЭКРС на основе корреляции между N2 и дегазированным аргоном, о которой сообщил Марти10, не обязательно точна. Марти10 предположил, что азот во всей мантии существует в виде N2, который ведет себя как благородный газ, но фугитивность кислорода в глубокой мантии намного ниже, чем в мелкой мантии, и азот существует в виде NH3, NH4+ или N3-, а не N211,12 . Эксперименты под высоким давлением показали, что NH4+ может включаться в силикатные минералы и силикатные расплавы в восстановленных условиях13,14,15,16. Следовательно, «недостающий» азот также можно объяснить существованием резервуаров азота в редуцированной глубинной мантии.

Во время затвердевания океана магмы дегазация мантийного океана магмы могла быть неэффективной, поскольку частично кристаллизованный океан магмы вел себя как твердое тело17,18. Таким образом, предполагается, что затвердевание океана магмы является важным процессом формирования резервуаров азота в недрах Земли13,19. Ли и др.13 определили, что растворимость азота в форстерите и энстатите составляет примерно 10 частей на миллион и 100 частей на миллион соответственно, и предположили, что глубокая верхняя мантия может быть резервуаром азота в результате затвердевания океана магмы. Йошиока и др.19 экспериментально определили растворимость азота в вадслеите и рингвудите в условиях высокого давления и высокой температуры, соответствующих переходной зоне мантии. Растворимость азота в вадслеите и рингвудите колебалась от 8,0 до 204,9 ppm и от 12,0 до 283,0 ppm соответственно, причем растворимость азота увеличивалась с повышением температуры. Растворимость углерода в этих мантийных минералах также исследовалась с помощью экспериментов при высоком давлении и высокой температуре с последующим анализом масс-спектрометрии вторичных ионов (ВИМС)20. Кепплер и др.21 сообщили, что растворимость углерода в оливине составляла до 0,54 частей на миллион, а Щека и др.20 сообщили, что растворимость углерода в вадслеите и рингвудите была ниже предела обнаружения SIMS (т.е. 30–200 частей на миллиард по весу). Эти мантийные минералы, которые имеют высокие коэффициенты растворимости N/C, могут истощать запасы азота по сравнению с углеродом в BSE и могут приводить к «отсутствию» азота. Йошиока и др.19 провели эксперименты под высоким давлением с использованием аппарата с несколькими наковальнями в восстановленных условиях, близких к буферу Fe-FeO, и сообщили, что растворимость азота в бриджманите составляет 21,5 ± 18,1 частей на миллион. Однако их исследование определило растворимость азота в бриджманите только при одном условии 24 ГПа и 1600 °С, а зависимость растворимости азота от температуры и химического состава не выяснена. Поведение азота, особенно в глубокой части Земли, такой как нижняя мантия, остается неясным. Даже в недавних исследованиях22 глубокая сегрегация летучих веществ, вызванная затвердеванием океана магмы, остается неограниченной. В этом исследовании мы провели эксперименты при высоком давлении и высокой температуре при различных температурах в окислительно-восстановительном состоянии, соответствующем нижней мантии, чтобы исследовать внедрение азота в бриджманит. Кроме того, в тех же условиях была исследована зависимость растворимости азота от содержания алюминия в бриджманите.